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Oct 24, 2023

초단파 광 펄스가 대칭을 깨고 응집성 포논을 위한 개방형 양자 경로

결정의 원자는 작은 격자 위로 이동할 수 있는 규칙적인 격자를 형성합니다.

결정의 원자는 평형 위치에서 작은 거리로 이동할 수 있는 규칙적인 격자를 형성합니다. 이러한 포논 여기는 양자 상태로 표현됩니다. 포논 상태의 중첩은 소위 포논 파동 패킷을 정의하며, 이는 결정 내 원자의 집단적 응집 진동과 연결됩니다. 간섭성 포논은 펨토초 광 펄스로 결정을 여기하여 생성할 수 있으며 공간과 시간에서의 움직임에 따라 여기된 물질에서 초단 X선 펄스가 산란됩니다. 산란된 X-선의 패턴은 원자의 순간적인 위치와 원자 사이의 거리에 대한 직접적인 통찰력을 제공합니다. 일련의 이러한 패턴은 원자 운동의 '영화'를 제공합니다.

응집성 포논의 물리적 특성은 동일한 단위 셀의 주기적인 배열을 나타내는 결정의 대칭성에 의해 결정됩니다. 약한 광 여기는 결정의 대칭 특성을 변경하지 않습니다. 이 경우, 모든 단위 셀에서 동일한 원자 운동을 갖는 응집성 포논이 여기됩니다(원자 변위를 나타내는 화살표가 있는 그림 1(c)의 빨간색 단위 셀). 대조적으로, 강한 광 여기는 결정의 대칭성을 깨뜨리고 인접한 단위 셀의 원자를 다르게 진동시킬 수 있습니다. 1(d)]. 이 메커니즘은 다른 포논에 액세스할 수 있는 가능성을 갖고 있지만 지금까지 연구된 바는 없습니다.

Physical Review B 저널(https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.107.L180303)에서 베를린의 Max-Born-Institute 연구원은 Duisburg-Essen 대학의 연구원과 협력하여 일시적으로 깨진 대칭의 결정에서 응집성 포논을 자극하고 탐색하는 새로운 개념을 시연했습니다. 이 개념의 핵심은 원형 결정질 반금속 비스무트(Bi)에서 볼 수 있듯이 적절한 광학 여기를 통해 결정의 대칭성을 줄이는 데 있습니다.

Bi에서 전자의 초고속 중적외선 여기는 공간 전하 분포를 수정하여 결정 대칭성을 일시적으로 감소시킵니다. 감소된 대칭에서는 응집성 포논의 여기를 위한 새로운 양자 경로가 열립니다. 그림 1에서 볼 수 있듯이 대칭 감소로 인해 두 개의 Bi 원자가 있는 빨간색 프레임워크에서 네 개의 Bi 원자가 있는 파란색 프레임워크로 단위 셀 크기가 두 배로 늘어납니다. 그림 1(c)에 표시된 단방향 원자 운동 외에도 4개의 Bi 원자가 있는 단위 셀은 그림 1(d)에 표시된 대로 양방향 원자 운동을 갖는 응집성 포논 파동 패킷을 허용합니다.

펨토초 X선 회절을 통해 일시적인 결정 구조를 직접 조사하면 피코초 시간 단위로 지속되는 회절 강도의 진동이 드러납니다(그림 2). 진동은 대칭이 감소된 결정의 포논 좌표를 따라 일관된 파동 패킷 동작으로 인해 발생합니다. 2.6THz의 주파수는 낮은 여기 수준에서 포논 진동의 주파수와 다릅니다. 흥미롭게도 이 동작은 광 펌프 플루언스의 임계값 위에서만 발생하며 광 여기 프로세스의 소위 비교란 특성이라 불리는 매우 비선형적인 특성을 반영합니다.

요약하면, 광학적으로 유도된 대칭 파괴는 초단시간 규모에서 결정의 여기 스펙트럼을 수정하는 것을 허용합니다. 이러한 결과는 재료 특성을 일시적으로 조정하여 광음향 및 광 스위칭에서 새로운 기능을 구현하는 길을 열어줄 수 있습니다.